材料科学与工程学院赵宗彦教授团队联合南京大学邹志刚院士团队在高熵尖晶石氧化物用于光（电）催化析氢研究方面取得重要进展。相关研究成果以“High-Entropy-Induced Lattice Distortion Activates Dual-Cobalt Site Synergy for Boosted Photo(Electro)Catalytic Hydrogen Evolution”为题在国际材料领域顶级期刊《Advanced Materials》上在线发表。

高熵尖晶石氧化物“均匀化非极性畸变促稳定、增强极性畸变促电荷分离”机制示意图

研究团队针对光（电）催化领域中“活性-稳定性权衡”这一核心挑战，提出了一种基于高熵工程的“趋利避害”双位点协同设计策略。通过在尖晶石氧化物（A3B52O4）的四面体A位和八面体B位分别引入了三种和五种的金属阳离子，团队成功构筑了从低熵到高熵的完整材料系列，实现了对局域晶格畸变程度的精准调控。

研究发现，高熵构型诱导的随机多面体畸变网络产生了独特的“均匀化非极性畸变促稳定、增强极性畸变促电荷分离”协同机制：一方面，多种畸变多面体之间相互牵制，使畸变在空间中高度均匀化，显著提升了材料在催化条件下的长期稳定性（30小时循环衰减<5%）；另一方面，显著的阳离子偏心位移保留了局域极性畸变，由此产生的内建电场有效促进了光生电子-空穴对的分离。与此同时，四面体A位和八面体B位分别有利于水分子解离和氢离子还原产生氢气。得益于上述协同机制，高熵氧化物的光催化析氢活性达到传统Co3O4的67.7倍。

该研究提出了“熵-构-效”一体化设计策略，为理性设计高性能光（电）催化材料提供了新的思路。昆明理工大学为第一作者单位和通讯作者单位，材料科学与工程学院博士研究生单宝峰为第一作者，赵宗彦教授和冯建勇教授为通讯作者。

相关研究得到了国家自然科学基金项目的支持。